Mary-Charles Jones'un ailesi, onun dışa dönük kişiliğiyle yabancıları büyüleme yeteneğine sahip olduğunu çok küçük yaşta fark etti. Ve 4 yaşındayken ailesi onu yerel menajer Joy Pervis tarafından düzenlenen bir açık görüşmeye götürmeye karar verdi ve burada Osbrink aracılığıyla hem yerel temsilcilik hem de ulusal temsilcilik için hemen imzalandı Mary-Charles hızla basılı, yerel, bölgesel ve ulusal reklamlarda yer almaya başladı ve kısa süre sonra televizyon ve film rolleri izledi. Bu kapasitedeki ilk işi, ABC draması October Road'da "Caitlin Rowan" olarak yinelenen bir roldü ve oradan şelale gibi akmaya başladı. Mary-Charles' duygusal hikayelerle başa çıkma yeteneği, ABC'nin hit dizisi Grey's Anatomy'nin yürek burkan bir bölümünde rol almasını sağladı, Father of Invention filminde Kevin Spacey ile çalışma onuruna erişti ve Hannah Montana'da tekrar eden bir kapasitede genç bir Miley Cyrus'u canlandırdı. Yakın zamanda Mary-Charles, New Girl'de Zooey Deschanel'in karşısında konuk oyuncu olarak rol aldı.Mary-Charles, kız kardeşi Maggie Elizabeth Jones ile ilk kez Paramount'un Footloose'un yeniden çevriminde kız kardeşleri oynayarak çalışma fırsatı buldu. Bunu birkaç yıl sonra Universal'ın Identity Thief filminde Jason Bateman ve Melissa McCarthy ile birlikte tekrar yapacaklardı.Mary-Charles ayrıca Walden Media'nın Scholastic'in aynı adlı popüler çocuk kitabı serisine dayanan Dear Dumb Diary filminde Isabella rolünde görülebilir.Mary-Charles Jones 28 Aralık 2001'de Seattle, Washington'da doğdu. Mary-Charles ailesi 2002 yılının sonlarında halen ikamet ettikleri Atlanta, Georgia'ya taşındı.