Arnaud Valois Cours Florent'de oyunculuk eğitimi aldı. 2006'da Nicole Garcia'nın Charlie Says filminde Jean-Pierre Bacri, Vincent Lindon ve Benoit Magimel ile birlikte başrollerden birini oynarken keşfedildi. Arnaud daha sonra Josiane Balasko'nun A French Gigolo ve André Téchiné'nin Girl on the Train filmlerinde oynadı. Oyunculuğa birkaç yıl ara verdikten sonra Arnaud Valois 2017'de Robin Campillo'nun yönettiği BPM ile beyazperdeye geri döndü ve bu filmde Nahuel Perez Biscayart ve Adèle Haenel ile birlikte Nathan'ı canlandırdı. Arnaud bu rolüyle 2018 Lumières Ödülleri'nde En İyi Yeni Erkek Oyuncu ödülünü kazandı ve 2018 César Ödülleri'nde En İyi Yeni Erkek Oyuncu dalında aday gösterildi. Ertesi yıl Lisa Azuelos'un Sweetheart filmi gösterime girer (Alpes d'Huez Festivali'nde Jüri Büyük Ödülü). 2019 aynı zamanda Alice Waddington'ın Paradise Hills (Emma Roberts ve Milla Jovovich ile birlikte - resmi seçki Sundance) filminin gösterime girmesiyle uluslararası sahnede kariyerinin başlangıcına işaret ediyor. Arnaud 2020'de Arte kanalı için Arnaud Malherbe'nin fantastik mini dizisi Moloch'ta (Marine Vacth ve Olivier Gourmet ile birlikte) ve Cannes 2020 etiketli iki filmde rol alıyor: My Best Part by and with Nicolas Maury (ayrıca Nathalie Baye ve Laure Calamy ile birlikte - Fransa'da gösterime girdi: 28 Ekim 2020) ve Suzanne Lindon'un Bahar Çiçeği (Frédéric Pierrot, Florence Viala ve Dominique Besnehard ile - Fransa gösterimi : 16 Haziran 2021 - ABD gösterimi : 21 Mayıs 2021 - İngiltere gösterimi : 21 Mayıs 2021). Aynı yıl Arnaud, Fransız pop yıldızı Etienne Daho'nun müziğini yaptığı ve Sandra Gaudin'in yönettiği Le Vilain Petit Canard (Çirkin Ördek Yavrusu) müzikaliyle Philharmonie de Paris'te sahneye çıktı. 2021'in başında, Suzanne Lindon ile birlikte yazdığı ve Fransız platformu OCS için Les Films du Kiosque tarafından üretilen ilk kısa filmi Yeni Ben'i (Le Nouveau Moi) yönetti. Aralık 2021'de Fabienne Godet'nin Si Demain (Julie Moulier ve Lucie Debay ile birlikte) filmi sinemalarda gösterime girdi ve Arnaud, Sandra Gaudin tarafından uyarlanan ve yönetilen Jean Genet'nin Le Balcon adlı oyununda L'Arsenic (Lozan, İsviçre) sahnesinde performans sergiledi. Arnaud, 2022 sonbaharında Sophie Levy'nin ilk uzun metrajlı filmi Medusa'da (Anamaria Vartolomei ve Roxane Mesquida ile birlikte) rol alacak - Fransa'daki gösterim tarihi 26 Ekim.