Natalie zamanını Los Angeles ve İngiltere arasında paylaştırıyor ve projeleri için ünlü film yapım merkezi Pinewood Stüdyoları'nda bir üs tutuyor.Natalie eğlence dünyasında büyüdü ve ilk olarak memleketi Birmingham, İngiltere'de küçük bir çocukken sahneye çıktı. İngiliz bir rock'çının kızı olan Natalie'nin yetişmesinde, Ozzy Osbourne ile prova yapan, Tom Jones, The Who, The Moody Blues, Pink Floyd, Queen ve Electric Light Orchestra için açılış yapan bir bas gitarist olan müzisyen babasının kariyer çabaları büyük rol oynadı. Ailesi Kanada'ya taşındıktan sonra Natalie 100'den fazla televizyon bölümünde rol aldı ve sunuculuk, röportaj, komedi ve dramatik oyunculuk kategorilerinde 6 ACTRA ödülüne aday gösterildi. Oyunculuk eğitimine devam etmek için New York'a taşındı ve hem oyuncu hem de stand-up komedyeni olarak eğlence sektöründe başarılı bir şekilde devam etti Natalie, hem komedi hem de dramatik çalışmalarında profesyonel eğitimini çok ciddiye aldı. Toronto'daki Second City'de doğaçlama eğitimi almış ve New York, Toronto, Londra ve Los Angeles'ta, özellikle de Leonardo DiCaprio'nun efsanevi koçu Larry Moss'tan oyunculuk eğitimi almıştır." ve Natalie'nin çalışmalarını "nadiren gördüğüm türden bir cesaret "olarak tanımladı."Natalie ayrıca İngiltere'de Londra'daki ünlü Actors Centre'da ve Will Ferrell, Melissa McCarthy, Kristen Wiig ve daha pek çok ünlü oyuncunun eğitim aldığı Los Angeles'taki ikonik Groundlings Theatre'da oyunculuk eğitimi aldı. Natalie ayrıca 2016 yılında, aralarında eski SNL yıldızı Amy Poehler'ın da bulunduğu dört parlak doğaçlamacı tarafından kurulan Los Angeles'taki UCB'de (The Upright Citizens Brigade Theatre) İleri Düzey Skeç Komedi Yazarlığı programından mezun oldu. Sanat alanındaki şaşırtıcı başarılarına rağmen (Sistine Şapeli Tavanı'nın reprodüksiyonu gibi) hiç ders almamıştır. Güzel sanatlar dünyasında Natalie, Yeni Jackson Pollock olarak adlandırılmış ve Amerikan Çağdaş Sanat Dergisi'nde öne çıkan bir sanatçı olmuştur. Sanatsal yeteneğinde sınır tanımayan olağanüstü yaratıcılığıyla tanınan Natalie'den Chinese Laundry, Birkenstock, Bebe ve son olarak Playboy şirketi gibi uluslararası markalar için ayakkabı tasarlaması istenmiştir. Natalie, Playboy'un ilk ayakkabı tasarımcısıydı ve sekiz yılı aşkın bir süre boyunca ABD ve Kanada için tüm ayakkabı koleksiyonlarını tasarladı, aynı zamanda uluslararası turnelerde stand-up komedyeni olarak çalıştı! Natalie ayrıca Pamela Anderson için tüm ayakkabı koleksiyonunu tasarladıZamanını Los Angeles ve İngiltere arasında paylaştıran Natalie, iTunes'da bulunan The Gray Escape with Natalie Gray adlı kendi podcast'inin de sunuculuğunu ve yapımcılığını üstleniyor. Podcast'te ünlüler ve önemli kişiler yer alıyor ve sohbetler komedi ve eğlenceden Gerçekliğin Doğası ve Holografik Evren'e kadar uzanıyor.2017'de Natalie'nin komedisi, 2020'de çıkması planlanan büyük bir projede Kıdemli Yazar olarak Warner Bros tarafından keşfedilmesine yol açtı.