İşletme okuluna devam etti ve mezun olduktan sonra oyunculuğa yöneldi. Pulver kısa sürede tiyatrodaki ilk önemli rollerini aldı. 1949'da Simone Signoret, Cornel Wilde ve Heinrich Gretler ile birlikte "Swiss Tour" filminde ilk filmini kutladı. Aktris 1954 yılında İsviçre yapımı "Uli, the Knecht" ile çıkışını yaptı. Bu başarıyı 1955 yılında devam filmi "Uli, the Tenant" izledi. Aynı yıl kendisini Almanya'da da popüler yapan "I often think of Piroschka" filminde oynadı. Bu film Kurt Hoffmann tarafından yönetildi. Hoffmann 1957 yılından itibaren Pulver'ın Spessart filmleri olarak adlandırılan üçlemesini de yönetti: Bunlar arasında en iyi kadın oyuncu olarak gümüş film kurdelesi aldığı "Das Wirtshaus im Spessart" (1957), "Das Spukschloss im Spessart" (1960) ve "Magnificent Times in the Spessart" (1967) yer alıyordu. Pulver, 1957 yılında Horst Buchholz ile birlikte "Confessions of the Imposter Felix Krull" filminde bir Thomas Mann romanının ilk film uyarlamasında yer aldı.1959 yılında Mann"ın "The Buddenbrooks" romanının film uyarlaması için Nadja Tiller ile birlikte kamera karşısına geçti. Pulver'ın kariyerindeki ilk önemli olay, Gustav Gründgens ile birlikte oynadığı Helmut Käutner'in 1960 yapımı "The Glass of Water" filmi oldu. Pulver artık Maria Schell ile birlikte savaş sonrası Alman filmlerinin en popüler aktrislerinden biri haline geldi. 1960 yılında "Gustav Adolf's Page" filminde Curd Jürgens ile birlikte en parlak rollerinden birini sergiledi. Pulver 1961 yılında Billy Wilder'ın ünlü Hollywood filmi "One, Two, Three!"'de rol aldı. Aynı yıl aktör Helmut Schmid ile evlendi. Ayrıca "The Young General" ve "Lafayette" için kamera karşısına geçti. Pulver ayrıca "Dr. med. Hiob Prätorius" ve "Hokus Pokus ya da..." adlı mizahi filmlerde birlikte rol aldığı Alman film yıldızı Heinz Rühmann ile yaptığı işbirliği sayesinde izleyicilerin büyük sempatisini kazandı: Kocamın ortadan kaybolmasını nasıl sağlarım..." filmlerinde 1965 yılında izleyici karşısına çıktı. Aktris ayrıca filmlerde ve tiyatro sahnesinde uluslararası yapımlarda başarılı rollerde yer aldı. 1963 yılında "State Affairs" filmindeki rolüyle Altın Küre adaylığı elde etti; ancak Amerika'da bir çıkış yakalayamadı. El Cid" filminde Charlton Heston ile birlikte başrol oynama teklifini kabul edemedi. Rol başarılı bir şekilde Sophia Loren ile paylaşıldı. Pulver 1970'lerde "Monika and the Sixteen-Year-Olds" ve "I Think My Hat is Burning" gibi filmlerde rol aldı; "Hooper's Last Hunt" ve "The Old Man" gibi dizilerde de rol aldı: Bir Bavul" gibi dizilerde de rol aldı. Ancak bu yılların en popüler işlerinden biri, "Susam Sokağı" adlı çocuk programının sunuculuğunu yapmaktı. Aktrisin aile hayatı trajik olayların gölgesinde kaldı: kızı 1989 yılında intihar etti ve kocası 31 yıllık evliliğin ardından 1992 yılında öldü. Pulver 1995 yılında "Everything Lies" filminde başka bir rol üstlendi. Aynı yıl Hera Lind romanından uyarlanan "Das Superweib" filminde Veronica Ferres ve Heiner Lauterbach ile birlikte son önemli performansını sergiledi.1998 yılında Pulver anılarını "Stay a little longer" başlığı altında yayınladı. Otobiyografisinin devamı 2001 yılında "... eğer hala gülüyorsan" başlığı altında yayımlandı. Hayatımın günlüğü" adıyla yayımlandı. Bu arada Lieselotte Pulver beş kez Bambi ödülü kazandı. 2007'deki "Altın Kamera" ödül töreninde, yaşamı boyunca yaptığı çalışmalar için onurlandırıldı. Pulver 2008 yılında İsviçre Televizyon Ödülü ile onurlandırıldı. 2018'de yaşamı boyunca yaptığı çalışmalar için altıncı Bambi ödülünü ve 2021'de İsviçre Film Ödülü'nün onur ödülünü aldı.