Lars Simonsen, Bille August'un 'Tro, Håb og Kærlighed' filmindeki hassas genç Erik rolünde harika bir performansla çıkış yaptı. Bu rol ona başroldeki en iyi aktör dalında ilk Robert ödülünü getirdi. Bundan sonra komedi filmi 'Når engle Elsker'de utangaç oğul ve Bille August'un Oscar ödüllü uzun metrajlı filmi 'Pelle Eroberen'de bastırılmış oğul gibi rollerde oynadı.Lars, Betty Nansen Tiyatrosu ve Gladsaxe Tiyatrosu gibi tiyatrolarda çeşitli performanslarda oynadı ve 2001'den beri Odense Tiyatrosu'nun daimi oyuncu kadrosunun bir parçası olarak çalışıyor ve özellikle 'De Nøgne Træer' gibi yapımlardaki performanslarıyla dikkat çekiyor;De Nøgne Træer', 'Erasmus Montanus', 'Helligtrekongers Aften', 'Pinocchios Aske', 'Den Gerrige', 'Mikaél', 'BLOD' ve 'Odysseen'. 1998 yılında Lars, bu kez Nils Malmro'nun tarihi Faroe draması 'Barbara'daki aşık bir papazı canlandırdığı rolüyle Robert ödülünü Başrolde En İyi Erkek Oyuncu dalında tekrar kazandı. O zamandan beri Lars, 'Manden som ikke ville Dø', Klinkevals', 'Skjulte Spor', 'Rejseholdet', 'Forsvar' ve 'Forbrydelsen' gibi hem film hem de TV yapımlarında rol aldı. Lars 1990 yılında Århus Theatres Oyunculuk Okulu'ndan mezun oldu.