Almanya doğumlu bu sarışın afet, 18 Mayıs 1908'de Berlin'de Rus bir bankacı ile Fransız bir çocuk doktorunun kızı olarak Nathalie Margoulis (ya da belki Natalia Lyech) adıyla hayata gözlerini açtı. Ailesi o küçükken Paris'e taşındı ve eğitimini hem orada hem de İsviçre'de aldı. Babası hakkında çok az şey bilinse de, annesi İkinci Dünya Savaşı'nın başlangıcında bir Fransız sahra hastanesinde görev yapan Ina Löscht (kızlık soyadı Blumenfeld) idi.Lya iş hayatına model olarak girdi ve ilk kez Francis Lederer'in başrolünü oynadığı Maman Colibri (1929) filminde rol aldı. Avrupalı oyuncuları inceleyen MGM, Lya'yı fark etti ve Charles Boyer gibi diğer oyuncularla birlikte onunla da Hollywood filmlerinin Fransızca versiyonlarında oynaması için sözleşme imzaladı. Bu dönemde, senaryosunu Salvador Dalí ile birlikte yazdığı klasik Luis Buñuel filmi L'âge d'or'da (1930) rol aldı.Hollywood'a döndüğünde, kalın aksanı birincil engel olduğu için yıldızlaşamadı. Bu çalkantılı dönemde, 1931 yılında aktör Charles Morton ile tanıştı ve evlendi. Çok kısa süren bu evlilikten bir kızı oldu. 1932'de işletme müdürü Percy Montague ile yaptığı ikinci evliliği de çabuk bitti. 1933'te ABD vatandaşı oldu. 1936'da "Night of January 16" adlı oyunla başarılı bir turneye çıktı, yoluna sadece bir tane iyi film çıktı, The Great Gambini (1937), ancak daha fazla para sorunu ve duygusal bir çöküş ivmeyi durdurdu. The King's Dough" oyununda oynamak için Paris'e kısa bir dönüş yaptı ama Nazizm'in yükselişiyle kaçmak zorunda kaldı. George White'ın 1935 tarihli Scandals (1935) ve Vagabond Lady (1935) gibi filmlerdeki faturasız rollerinin ardından, Warner Bros. ile yaptığı anlaşma sayesinde Nazi casusunun itirafı (1939) filmiyle bir tür geri dönüş yaptı. Bu başarı ona The Return of Doctor X (1939) ve başrolünde Ronald Reagan'ın oynadığı son filmi Murder in the Air'de (1940) rol almasını sağladı. Kısa süren üçüncü evliliğini, bir zamanlar sessiz film yıldızı Anna Q. Nilsson'la evli olan Chicago'lu otomat operatörü John Gunnerson'la yaptı. 1940'ların savaş yıllarında bir kez daha büyük mali ve kariyer aksaklıkları yaşadı ve sonunda iflas başvurusunda bulundu. Daha sonraki çalışmaları arasında bir kulüp şantözü olarak meşale şarkıları söylemek ve bir moda gazetesinde köşe yazarlığı yapmak vardı. George Feit ile ölümüne kadar süren istikrarlı dördüncü evliliğinin ardından hayatı büyük ölçüde iyileşti. Çift Newport Beach, California'ya yerleşti ve burada hayır işleriyle uğraştı. Lya 2 Haziran 1986'da 78 yaşında kalp rahatsızlığından öldü.