Guillermo Marín yirmili yaşlarda annesi aktris olduğu için lirik tür ile dramatik tür arasında gidip gelmeye başladı. Bariton olarak ilk girişimlerinden biri, 1926'da Madrid'deki Chueca tiyatrosunun açılışında Salvador Videgain ve Pepe Moncayo ile bir araya gelmesiydi. 20'li yıllarda Ricardo Calvo tiyatro topluluğunda tiyatro eğitimi alan sanatçının sahne kariyeri 40 yıl sürdü. Bu 40 yıl boyunca birkaç kez kendi kumpanyasını kurdu, birçok başarı elde etti ve 1970 ve 1982 yıllarında iki kez Ulusal Tiyatro Ödülü'nü aldı. İspanyol tiyatrosunda bir kurum olarak kabul edilen Marín, "Cassandra'yı oynadıktan birkaç ay sonra 83 yaşında ölene kadar sahnede kaldı." Özellikle yönetmen Edgar Neville'in emri altında, seçkin rollerde uzmanlaşarak '40'larda birçok ve unutulmaz filmde rol aldı. Guillermo Marín mesleğinde çok takdir edildi ve o dönemde popüler olan bazı uluslararası yapımlarda çekim yapmayı başardı.