Duarte 14 yaşında doğduğu kentten ayrılarak São Paulo'ya taşındı ve burada bir muhasebe bürosunda daktilograf olarak çalışmaya başladı. 1940'ların başında, Ekonomi bölümünden mezun olduktan sonra Rio de Janeiro'ya gitti ve burada It's All True (1943) filminde küçük bir rol aldı. Daha sonra radyo pembe dizilerinde rol aldı ve 'Observatório Econômico e Financeiro' gazetesinde yazar ve muhabir olarak çalıştı. 1947 yılında İtalyan yönetmen Alberto Pieralisi'nin Querida Susana filmiyle başrol oyuncusu olarak ilk büyük çıkışını yaptı. Ertesi yıl, Duarte 'Atlântida Empresa Cinematográfica do Brasil' tarafından işe alındı, Terra Violenta (1949) filminde oynadı ve Brezilya sinemasının en büyük kalp atışlarından biri haline geldi. 1951 yılında, dönemin bir diğer önemli Brezilya film stüdyosu olan 'Companhia Cinematográfica Vera Cruz'a geçerek sözleşmeli oyuncuları arasında en yüksek maaşı aldı. 1957 yılında São Paulo'ya döndü ve kısa belgesel 'Fazendo Cinema'nın ardından uzun metrajlı bir filmle yönetmenlik kariyerine başladı. Birkaç yıl boyunca Portekiz, Fransa ve İspanya'da çeşitli yapımlarda rol aldığı Avrupa'ya gitti. 1961'de Brezilya'ya döndüğünde, oyun yazarı Dias Gomes'in 'O Pagador de Promessas' adlı oyununun haklarını satın almaya karar verdi ve Oswaldo Massaini'nin ortak yapımcılığında oyunu beyazperdeye uyarladı. Film 1962 yılında Cannes'da düzenlenen XV Uluslararası Film Festivali'nde Brezilya'yı temsil etmek üzere seçilir ve burada 'Altın Palmiye'Or' ödülünü kazanır. Aynı yıl, Brezilya'da ve yurtdışında ondan fazla festivalde ödüllendirildi.1972'de Independência ou Morte'ye katılması Mason olmasında etkili oldu. 1979'da Feijão Maravilha'da (1979) konuk oyuncu olarak tek telenovela gösterimini yaptı.2008'de, 88 yaşındayken Duarte, seçilmiş Brezilya filmlerini restore etmeye ve genç film yapımcılarının teknik film yapım becerilerini geliştirmelerini amaçlayan özel eğitim projeleri oluşturmaya adanmış bir kültürel organizasyon olan 'Instituto Anselmo Duarte''yi kurdu. Ölümünden sonra oğlu enstitünün başkanı oldu.